به بررسی برهمکنش بین نور و یک ماده طیف نگاری[۴۵] می‌گوییم. ما برای بررسی خواص یک ماده از طیف نگاری استفاده می‌کنیم. طیف نگاری انواع مختلفی دارد که ما برای بررسی گرافن از طیف نگاری با روش دمش-کاوشگر[۴۶] استفاده کرده‌ایم.

(( اینجا فقط تکه ای از متن درج شده است. برای خرید متن کامل فایل پایان نامه با فرمت ورد می توانید به سایت feko.ir مراجعه نمایید و کلمه کلیدی مورد نظرتان را جستجو نمایید. ))

در این نوع طیف نگاری فرایند کار بدین گونه است که یک پالس لیزر به طرف نمونه پرتاب می‌شود و آن را برانگیخته می‌کند. این برانگیختگی یک تغییر p در خواص ماده ایجاد می‌کند که همان ویژگی مورد نظر ما است و داریم[۲۹]:
P(t)→P0+∆P(t-t0)
که P0 خاصیت اولیه ماده و ∆P تغییر تولید شده در همان خاصیت است. پالس دوم که کاوشگر نام دارد به نمونه بعد از یک تاخیر زمانی t برخورد می‌کند. اغلب شدت پالس کاوشگر کوچک‌تر از شدت پالس دمش است. پالس دمش ملکول ها را به یک حالت برانگیخته می­ کند و خواص آن ماده(مثل ضریب جذب,ضریب شکست) عوض می‌شود. بعد اندازه‌گیری‌های مورد نیاز توسط کاوشگر که به آشکار ساز می­رود صورت می­پذیرد. خواصی که توسط پرتو کاوشگر بررسی می‌شود شامل موارد زیر است:
۱-ضریب عبور و انعکاس
۲-فلورسانس مواد
۳-ضریب شکست
در دو حالت می‌تواند این طیف نگاری را انجام داد:
۳-۲-۱-طیف نگاری دمش-کاوشگر تبهگن
در شکل ‏۳‑۱ شمایی از این روش آمده است. در این روش موج پالس بعد از گذر از تقسیم کننده نوری[۴۷] به دو بخش تقسیم می‌شود. پالس مستقیم به نمونه برخورد می­ کند و کاوشگر با یک تاخیر زمانی به نمونه برخورد می‌کند و به قسمت آنالیز می‌رود. در این شکل یک قسمت به عنوان قطع کننده پرتو[۴۸] معرفی شده است.
شکل ‏۳‑۱ طیف نگار دمش کاوشگر تبهگن[۲۹]
۳-۲-۲-طیف نگاری دمش-کاوشگر غیر تبهگن
در شکل ‏۳‑۲ شمایی از آن آمده است. این روش مثل قبل است فقط یک قسمت پهن شدگی طیفی[۴۹] اضافه شده که در ادامه به عملکرد آن اشاره شده است. در این شکل یک قسمت به عنوان shutter معرفی شده است. از آن برای کنترل پرتو استفاده می‌کنیم به طوری که عبور پرتو را قطع و وصل می‌کند. برای مشاهده طیف‌های متفاوت ,داده‌ها به‌وسیله عملکرد shutter جمع آوری می‌شود.
شکل ‏۳‑۲ طیف نگار دمش کاوشگر تبهگن[۲۹]
تفاوت روش تبهگن و غیرتبهگن در این هست که در اولی فرکانس دمش و کاوشگر یکسان است اما در دومی یک دستگاه spectral broadening در قسمت تاخیر وجود دارد که می‌تواند فرکانس کاوشگر را به‌دلخواه تغییر دهد. مثلا ممکن است دمش در ناحیه مرئی باشد اما کاوشگر در ناحیه مادون قرمز ,فرابنفش ,تراهرتز یا حتی در ناحیه x-ray باشد.
۳-۲-۳-چگونگی اندازه ­گیری واهلش حامل­ها با طیف نگاری دمش-کاوشگر
برای بررسی با طیف نگاری دمش-کاوشگر سه راه مستقل اندازه گیری پارامتر جذب، اندازه گیری پارامتر عبور، اندازه گیری پارامتر بازتاب وجود دارد. مثلا در اندازه گیری پارامتر جذب، روش کار به این صورت است که تفاوت جذب موج کاوشگر را در هنگامی که ماده دمش شده باشد و زمانی که دمش نشده را بدست می­آوریم.
برای بررسی واهلش حامل­ها ابتدا با دمش ماده را از حالت پایه به حالت برانگیخته، سیستم را از حالت تعادل خارج می­کنیم. الکترونی که به حالت برانگیخته رفته است شروع به واهلش می­ کند. سپس با بهره گرفتن از بررسی این که کاوشگر بعد از زمان مشخصی چقدر جذب دارد می­توان به زمان واهلش حامل ها پی برد. به عنوان مثال اگر حامل ها در جسم را دمش کنیم و بعد از ۱ ps کاوشگر را به جسم بتابانیم، اگر هیچ کاهشی در کاوشگر بوجود نیاید(موج کاوشگر جذب نشود) معنایش این است که ماده نسبت به این موج سفید[۵۰] می­باشد. نتیجه­اش این است که زمان بازترکیب حامل­ها بیش از ۱ ps طول می­کشد.
نتیجه طیف نگاری دمش-کاوشگر در مورد واهلش حامل­ها در گرافن
برای به تعادل رسیدن حامل‌ها در گرافن بعد از برخورد موج دو سناریوی مختلف وجود دارد[۳۰]:
۱-ابتدا الکترون‌ها به نوار رسانش می‌روند و جمعیت آنجا را به طور چشمگیری افزایش می‌دهند و سپس بازترکیب الکترون و حفره را داریم. در زمان بعد الکترون‌ها به‌وسیله برخورد الکترون-فونون شروع به خنک شدن می‌کنند.
۲-بعد از انتقال الکترون به نوار رسانش ابتدا یک واهلش داخل نواری صورت می‌گیرد. در این حالت ما دو پتانسیل شیمیایی جدا از الکترون و حفره در دو نوار رسانش و ظرفیت داریم. هرکدام از این توزیع‌ها دارای پتانسیل شیمیایی جداگانه، دارای دمای خاص خود است که با فرآیندهای پراکندگی مختلف دما تغییر می‌کند. در نهایت یک گذار بین نواری را داریم که بعد آن یک پتانسیل شیمیایی ثابت برای کل سیستم به وجود می‌آید.
ما برای بررسی این که کدام سناریو صحیح است، نتایج حاصل از آزمایش و تفسیر آن‌ ها را بررسی می­کنیم. شکل ‏۳‑۳ شمایی از فرآیندهای واهلش را نشان می‌دهد.
نتایج آزمایش[۳۱] با لیزر Ti:sapphire با طول موج ۷۸۰ nm و پهنای پالس ۸۵ fs و استفاده از روش طیف نگاری دمش-کاوشگر با انرژی دمش ۱۰-۱۵ nJ و کاوشگر ۳۰- ۱۰۰ nj نشان می­دهد که واهلش در سه مرحله انجام می‌شود. یک واهلش (τ۱) صورت می­گیرد که به علت برخورد حامل-حامل است و زمان آن بین ۷۰- ۱۲۰ fs است. یک زمان واهلش دیگر (τ۲) داریم که ناشی از برخورد حامل فونون است و حدود ۰٫۴-۱٫۷ ps طول می­کشد. در نهایت بازترکیب الکترون و حفره را داریم.
نتایج آزمایش[۳۲] با همان لیزر قبلی ولی پهنای پالس ۹۰ fs و روش دمش-کاوشگر نشان می‌دهد که ما سه مرحله داریم که مرحله اول حداکثر ۱۰- ۱۵۰ fs طول می­کشد و ناشی از برخورد حامل-حامل است. مرحله دوم حداکثر ۱۵۰-۱ ps ناشی از فونون-حامل و مرحله سوم که همان بازترکیب الکترون و حفره است و حدود۱- ۱۵ ps طول می‌کشد که می‌تواند ناشی از برخورد فونون حامل باشد یا ناشی از بازترکیب به‌وسیله فرایند اوژه باشد. در این روش دمش مورد استفاده همان بازه انرژی را دارد اما کاوشگر مورد استفاده در بازه تراهرتز است. این تفاوت در کاوشگر مورد استفاده از آنجا مهم است که در مرجع [۳۱] اندازه گیری‌ها حساس هستند به گذار بین نواری و تحول زمانی حامل‌ها را در انرژی‌های خاصی در نوارها بررسی می‌کنند. در روش آزمایش قبل[۳۱] امکان اندازه‌گیری زمان باز ترکیب حامل‌ها نیست. در دمای اتاق پاسخ نوری گرافن در ناحیه تراهرتز غالبا داخل نواری و با حامل‌های آزاد است و اگر از این ناحیه فرکانسی استفاده کنیم می‌توانیم به بررسی فرآیندهای بازترکیب نیز بپردازیم.
شکل ‏۳‑۳ فرآیندهای بازترکیب در گرافن بعد از برخورد پالس
همان‌طور که بیان کردیم واهلش در گرافن شامل سه مرحله است:
الف-مرحله اول برخورد حامل-حامل است که این برخورد بسیار سریع شروع می­ شود[۲۷, ۳۳]. که این زمان بسیار کوتاه‌تر از دقت پالس لیزر است به ‌طوری که حتی در همان زمان برخورد پالس لیزر پراکندگی شروع و محلی که الکترون به آن انتقال یافته بود به سرعت خالی می‌شود. همان‌طور که گفته شد این مرحله بسته به دقت زمانی پالس لیزر است و کوتاه‌ترین زمانی که اندازه‌گیری شده است حدود ۱۰ fs و حداکثر تا ۱۵۰ fs طول می­کشد[۳۰, ۳۲].
ب-مرحله دوم که شامل به وجود آمدن فونون است این مرحله بعد از واهلش اولیه به وجود می‌آید و می‌تواند حداکثر زمانی بین ۱۰۰ fs تا ۱ ps داشته باشد[۳۰, ۳۲]. در این مرحله ما می‌توانیم تولید فونون ناشی از واهلش الکترون را داشته باشیم. حداکثر عمر فونون در یک بررسی ۱٫۲ ps تخمین زده شده است[۳۴].
پ-مرحله سوم که همان بازترکیب الکترون و حفره و رسیدن به توزیعی با یک پتانسیل شیمیایی یکسان برای الکترون و حفره است، حداکثر حدود ۱ ps تا ۱۵ ps طول می‌کشد[۳۲]. در گرافن به علت عدم وجود گاف و طول موج فونون اپتیکی حدود ۱۹۶ mev یکی از مهم‌ترین فرآیندهای بازترکیب، اوژه است[۳۲, ۳۵]. ترکیب الکترون و حفره در گرافن بر اثر فرایند اوژه دو صورت دارد[۳۵]:
I-یک الکترون در نوار رسانش با تکانه اولیه k1 با یک الکترون در نوار رسانش با تکانه k2 برخورد می‌کند و در اثر این برخورد یک الکترون با تکانه k1+Q در نوار رسانش و یک الکترون با تکانه k2-Q در نوار ظرفیت به وجود می‌آید. این فرایند در شکل ‏۳‑۴ قسمت a رسم شده است.
II-یک حفره در نوار ظرفیت با تکانه اولیه k1 با حفره دیگر در نوار ظرفیت با تکانه k2 برخورد
شکل ‏۳‑۴ فرایند اوژه برای a-الکترون‌ها و b-حفره‌ها [۳۵].
می­ کند و نتیجه‌اش یک حفره با k2-Q در نوار رسانش و یک حفره با k2+Q در نوار ظرفیت است. این فرایند در شکل ‏۳‑۴ قسمت b رسم شده است. فرایند اوژه در گرافن اگر شدت پالس زیاد باشد مقداری فروکش می‌کند[۳۶] و امکان تکثیر حامل‌ها[۵۱] فراهم می‌شود.
نتیجه طیف نگاری دمش-کاوشگر در مورد خواص نوری گرافن
تغییر عبور بعد از برخورد پالس در شکل ‏۳‑۵ آمده است[۳۱]. این نتایج نشان می‌دهد که بعد از برخورد پالس یک افزایش در عبور داریم که این افزایش نتیجه گذار الکترون‌ها به نوار رسانش و پر کردن آنجا است به طوری که بعد از این جذب به نزدیک صفر می‌رسد و شفاف شدن ماده را سبب می‌شود.

شکل ‏۳‑۵ تغییرات عبور که با نشان داده شده بر حسب زمان سپری شده از برخورد پالس با دقت ۸۵ fs [31].
همچنین این نتیجه نشان می‌دهد که عبور ماده در دو مرحله تغییر می‌کند که مرحله ابتدایی(τ۱) بین ۰٫۰۷-۰٫۱۲ ps طول می‌کشد و مرحله دوم(τ۲) بین ۰٫۴-۱٫۷ ps به طول می‌ انجامد. این بررسی توسط دمش با دقت ۸۵ fs صورت گرفته است. در بررسی دیگر که توسط یک دمش با دقت ۷ fs صورت گرفته است نتایج نشان می‌دهد τ۱ حامل‌ها حدود ۱۳ fs است و τ۲ حامل‌ها حدود ۱۰۰ fs ثانیه است که در شکل ‏۳‑۶ نتایج آمده است[۳۰].
شکل ‏۳‑۶ تغییرات عبور بر حسب زمان سپری شده از برخورد پالس با دقت ۷ fs [30].
حال به تفسیر این رفتار یعنی علت تغییر در ضریب عبور می‌پردازیم. بلافاصله بعد از برخورد پالس به گرافن بعضی از جاهای خالی نوار هدایت پر می‌شود و همان‌طور که گفتیم عبور ماده افزایش می‌یابد. در حین این افزایش برخورد حامل-حامل را داریم که سبب می‌شود در زمان τ۱ ما به یک وضعیت شبه تعادلی برسیم. بعد از این مرحله، برخورد الکترون-فونون را داریم که در زمان τ۲ اتفاق می‌افتد. در نهایت بازترکیب حامل‌ها را داریم. این نتایج بیان می‌کند سناریو دوم در مورد گرافن صحیح است. در ضمن اگر نتایج آزمایش‌های مختلف را بررسی کنیم مشاهده می‌شود τ۱ تقریبا از مرتبه و در بازه دقت پالس لیزر است.
چگونگی مدل کردن گرافن برای شبیه سازی تقویت[۵۲](براساس نتایج طیف نگاری)
هنگامی که پالس لیزر به گرافن برخورد می‌کند و پس از فرایند واهلش اولیه یعنی برخورد حامل-حامل گرافن به وضعیتی می‌رسد که دارای یک توزیع تعادلی موقت از الکترون و حفره است. در بازه زمانی بعد از برخورد حامل-حامل و تولید فونون اپتیکی و تا رسیدن گرافن به زمان بازترکیب حامل‌ها ما یک توزیع جدا از حامل‌ها در نوار رسانش با پتانسیل شیمیایی متفاوت و یک توزیع جدا از حامل‌ها در نوار ظرفیت با پتانسیل شیمیایی متفاوت داریم. اما آیا دمای حفره و الکترون هم متفاوت است؟ برای پاسخ به این سوال باید توجه کنیم که ساختار باندی گرافن متقارن است پس نرخ فرایند خنک شدن حامل‌ها برای الکترون و حفره یکسان است[۳۰]. این یعنی دمای الکترون­ها و حفره­ها یکسان می­باشد اما با دمای شبکه گرافن متفاوت است. توجه شود این تفاوت تنها در بازه وجود دارد. پس مدل برای گرافن باید دارای دو ویژگی باشد:
۱-باید از دو پتانسیل شیمیایی جداگانه برای نوار رسانش و ظرفیت ساخته شود.
۲-باید دمای حامل‌ها از دمای شبکه متفاوت باشد.
۳-۵-۱-مدل اول(مدل پدیده شناختی)
اولین مدل بر اساس اصل پدیده شناختی است. در این مدل فرض بر این است که (۱) تعداد الکترون‌ها در سامانه ثابت است. (۲) درست بعد از دمش الکترون‌ها در یک حالت تعادلی موقت قرار می‌گیرند. یعنی بعد از τ۱ حالت‌های میانی در یک وضعیت شبه تعادلی قرار گیرند. (۳) سامانه در این فاصله انرژی را از دست ندهد. این یعنی کل آن انرژی که به سامانه داده شده است، صرف برانگیختگی الکترون­ها از یک حالت پایه به حالت برانگیخته شود. در محاسبات این سه فرض تشکیل یک دستگاه معادله می­ دهند. معادله اول مربوط به چگالی الکترونی بر واحد سطح کل حامل‌ها در زمان قبل از انرژی دادن به سیستم است. معادله دوم بر اساس اختلاف چگالی الکترونی بر واحد سطح الکترون (یا حفره‌ها) قبل و بعد از برانگیختگی و معادله سوم بر اساس اختلاف انرژی سیستم قبل و بعد از برانگیختگی است. این سه فرض را در یک دستگاه قرار می‌دهیم و از حل سه معادله سه مجهول پتانسیل شیمیایی نوار رسانش و پتانسیل شیمیایی نوار ظرفیت و دمای حامل‌ها بدست می‌آید. برای حل این دستگاه معادله حداکثر برانگیختگی nex به عنوان متغیر مستقل به دستگاه معادله داده می­ شود و مجهولات را بدست می­آوریم. nex چگالی الکترونی بر واحد سطح برانگیخته است. در نهایت این مقادیر را در رسانندگی که آن هم بر اساس تئوری‌های قبل یعنی جدا بودن آن سه کمیت است قرار می‌دهیم و مقدار آن را به دست می‌آوریم. این مقدار اگر منفی شود نشان دهنده تقویت نور فرودی است چون رسانندگی با جذب متناسب است و جذب منفی همان تقویت را بیان می‌کند.
۳-۵-۲-مدل دوم(معادله انتقال بولتزمن[۵۳])
مدل بعدی که برای محاسبه سه کمیت بیان شده مورد استفاده قرار گرفته است مدل معادله انتقال بولتزمن است. ما برای محاسبه از این روش دو فرض را در نظر گرفته‌ایم. اول این که بر اساس بحث‌های قبل دمای الکترون در بازه از دمای شبکه بالاتر است. پس دمایی که در این معادله استفاده می‌کنیم دمایی است که الکترون می‌تواند در حالت برانگیخته داشته باشد. حدود این دما را در بحث پدیده شناختی فصل بعد مشاهده خواهیم کرد. دومین فرض این است که اثر تابش(تولید) و جذب فونون هم در بررسی معادله برای محاسبه کمیت‌ها در نظر گرفته شده است. تفاوت عمده استفاده از این روش با روش پدیده شناختی قبل این است که ما در اینجا با بهره گرفتن از هامیلتونی گرافن در حالت اختلال موج الکترومغناطیسی، رابطه‌ای را به دست می‌آوریم که در آن شدت و انرژی وجود دارد و می‌توان با دادن یک شدت و انرژی خاص، میزان پتانسیل شیمیایی نوار رسانش µe و پتانسیل شیمیایی نوار ظرفیت µh را به دست آورد. در ادامه معادله انتقال بولتزمن را معرفی می‌کنیم[۳۷].
حامل‌ها در نیمه هادی‌ها و فلزات می‌تواند به‌وسیله میدان خارجی یا گرادیان دما تحت تاثیر قرار گیرند. همچنین این حامل‌ها می‌توانند توسط ناخالصی‌ها یا امواج شبکه یا چیزهای دیگر پراکنده شوند. یکی از بهترین راه‌ها برای این بررسی استفاده از معادله نیمه کلاسیکی انتقال بولتزمن است. ما تمرکز بارها را در نقطه خاص r در فضا و درحالت k را با fk(r) نشان می‌دهیم. اثراتی که بر این بارها می‌تواند وجود داشته باشد عبارت‌اند از[۳۷]:

موضوعات: بدون موضوع  لینک ثابت


فرم در حال بارگذاری ...